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空氣中氮氧化物的日變化曲線XXX（XX 大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院 環(huán)境科學(xué)專業(yè)091 ，遼寧大連 116622） 概述1.1 研究背景 1.1.1 氮氧化物的來源 大氣中氮氧化物（NOx）包括多種化合物，如一氧化氮、二氧化氮、三氧化 二氮、四氧化二氮和五氧化二氮，除二氧化氮以外，其他氮氧化物極不穩(wěn)定， 遇光、濕或熱變成二氧化氮或一氧化氮，一氧化氮不穩(wěn)定又變成二氧化氮。因 此大氣污染化學(xué)中的氮氧化物主要指的是一氧化氮和二氧化氮。其主要來自天 然過程，如生物源、閃電均可產(chǎn)生 NOx。NOx 的人為源絕大部分來自化石燃料的 燃燒過程，包括汽車及一切內(nèi)燃機(jī)所排放的尾氣，也有一部分來自生產(chǎn)和使用 硝酸的化工廠、鋼鐵廠、金屬冶煉廠等排放的廢氣，其中以工業(yè)窯爐、氮肥生 產(chǎn)和汽車排放的 NOx 量最多。城市大氣中 2/3 NOx來自汽車尾氣等的排放，交 通干線空氣中 NOx 的濃度與汽車流量密切相關(guān)，而汽車流量往往隨時(shí)間而變 化，因此，交通干線空氣中NOx 的濃度也隨時(shí)間而變化。 1.1.2 氮氧化物的危害 的生物化學(xué)活性和毒性都不如NO2，同 NO2 一樣，NO 也能與血紅蛋白結(jié) 合，并減弱血液的輸氧能力。

如果 NO2 的體積分?jǐn)?shù)為（50—100）10 -6 周肺炎;如果 NO2 的體積分?jǐn)?shù)為 （150—200）10 -6 時(shí),就會(huì)造成纖維組織變性性細(xì)支氣管炎，及時(shí)治療，將于 不周后死亡。在實(shí)驗(yàn)室，NO2 體積分?jǐn)?shù)達(dá)到 10 -6 級(jí)，植物葉片上就會(huì)產(chǎn)生斑點(diǎn)，顯示植 物組織遭到破壞。體積分?jǐn)?shù)為10 -5 級(jí)的NO2 會(huì)引起植物光合作用的可逆衰減。 此外，NOx 還是導(dǎo)致大氣光化學(xué)污染的重要物質(zhì)。 1.1.3 氮氧化物的環(huán)境濃度 NOx 的環(huán)境本底值隨地理位置不同具有明顯的差別，Robinson 等人綜合有 關(guān)資料認(rèn)為：在北緯 65 和南緯65 之間的陸地上空，NO的本底值為 210 -9 NO2的本底值 410 -9 ；世界其他各地 約為0.210 -9 ，NO2 約為 0.510 -9 1.010-9 ，NO2 2.010-9 。NOx 的城市濃度具有很強(qiáng)的季節(jié) 變化，冬季濃度最高，夏季最低，我國城市 NOx 的濃度低于國外報(bào)道的城市濃 度?？赡苁怯捎谖覈鳱Ox 排放源相對(duì)較弱之故。 1.1.4 降低氮氧化物的措施 在全國范圍內(nèi)，削減氮氧化物的措施主要有： 第一，實(shí)施多指標(biāo)綜合管理。

就我國目前氮氧化物的污染狀況而言，應(yīng)該 盡早形成覆蓋二氧化氮、臭氧、細(xì)顆粒物以及酸沉降等多項(xiàng)控制指標(biāo)的綜合指 標(biāo)體系，實(shí)施氮氧化物的多目標(biāo)管理，從一次污染物到二次污染物進(jìn)行全生命 周期控制。 第二，開展氮氧化物區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控。存在嚴(yán)重氮氧化物污染問題的地區(qū)， 有必要制定區(qū)域?qū)用娴牡趸镂廴韭?lián)防聯(lián)控政策，建立污染源協(xié)調(diào)和管理機(jī) 制，從而有效地解決區(qū)域整體的環(huán)境污染問題。 第三，加強(qiáng)企業(yè)排污監(jiān)管。結(jié)合氮氧化物總量控制目標(biāo)加強(qiáng)企業(yè)監(jiān)督，督 促其嚴(yán)格執(zhí)行排放標(biāo)準(zhǔn)。通過環(huán)境信息披露制度，在政府、企業(yè)與公眾之間形 成相輔相成的良性互動(dòng)，達(dá)到更好的污染防治效果。 第四，推行經(jīng)濟(jì)激勵(lì)。在我國氮氧化物的防控工作中引入市場(chǎng)化的經(jīng)濟(jì)政 策，使命令控制方式和市場(chǎng)化機(jī)制互相補(bǔ)充。在實(shí)施氮氧化物排放總量控制 時(shí)，配套實(shí)施相應(yīng)的減排激勵(lì)政策，鼓勵(lì)多減排、早減排、盡快實(shí)施氮氧化物 排污收稅和排污削減量交易等措施。 1.2 項(xiàng)目區(qū)基本概況 本小組監(jiān)測(cè)地點(diǎn)為本校正門外的馬路，對(duì)面是光伸商城，人流量和車流量 較多。道路旁種植了花草和一些樹木，周圍基本沒有其他居民。大連大學(xué)依山 而建，風(fēng)特別大。 研究目的本實(shí)驗(yàn)主要是了解環(huán)境空氣污染物氮氧化物是否符合現(xiàn)行環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的 規(guī)定，掌握氮氧化物測(cè)定的基本原理和方法，繪制空氣中氮氧化物的日變化曲 線，并分析其對(duì)校園環(huán)境空氣質(zhì)量的影響。

監(jiān)測(cè)方案的設(shè)計(jì)與實(shí)施3.1 監(jiān)測(cè)方案的設(shè)計(jì) 校園分為 個(gè)時(shí)段的空氣樣品，樣品采集以每分鐘 0.3L 的流量抽取空氣 45min一氧化氮變送器，同時(shí)記錄附近的車流量，并判斷氮氧 化物的可能來源。采集好一個(gè)時(shí)段空氣樣品立即送回實(shí)驗(yàn)室采用鹽酸萘乙二胺 分光光度法對(duì)氮氧化物含量進(jìn)行分析。 3.2 監(jiān)測(cè)方案的實(shí)施 3.2.1 實(shí)驗(yàn)原理 最后用比色法測(cè)定。 該方法的檢出限為 0.01ug/mL（按與吸光度 0.01 相應(yīng)的亞硝酸鹽含量 計(jì)）。線性范圍為0.03~1.6pg/mL。當(dāng)采樣體積為6L 時(shí)，NOX 以二氧化氮計(jì)）的 最低檢出濃度為0.01mg/m3。鹽酸萘乙二胺鹽比色法的有關(guān)反應(yīng)式如下： NO等低價(jià) 氮氧化物 三氧化鉻 對(duì)氨基苯磺酸鹽酸萘乙二胺 紅色偶氮染料 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑 1．儀器 KC-6D型大氣采樣器：流量范圍 L/min，采用KYD-100 721W型可見分光光度計(jì)。 比色管：10mL。 mL。2．試劑 吸收液：稱取5.0 對(duì)氨基苯磺酸于燒杯中，將50 mL 冰醋酸與 900 mL 水的混合液，分?jǐn)?shù)次加人燒杯中一氧化氮變送器，攪拌，溶解，并迅速轉(zhuǎn)人 500 mL 容量瓶 中，待對(duì)氨基苯磺酸完全溶解后，加人 0.050 鹽酸蔡乙二胺，溶解后，用水定容至刻度。

此為吸收原液，貯于棕色瓶中，低溫避光保存。采樣液用吸收由 份吸收原液和1份水混合配制。 三氧化鉻—石英砂氧化管：取約30 20-40目的石英砂，用(1:2)鹽 酸溶液浸泡一夜，用水洗至中性，烘干。把三氧化鉻及石英砂按重量比 1:40 合，加少量水調(diào)勻，放在紅外燈或烘箱里于105烘干，烘干過程中應(yīng)攪拌幾 次。制好的三氧化鉻—石英砂應(yīng)是松散的；若粘在一起，可適當(dāng)增加一些石英 砂重新制備。將此砂裝入雙球氧化管中，兩端用少量脫脂棉塞好，放在干燥器 中保存。使用時(shí)氧化管與吸收管之間用一小段乳膠管連接。 亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)溶液：準(zhǔn)確稱取0.0375 24h)溶于水，移入 250mL 容量瓶中，用水稀釋至刻度，即配得 100μ g/mL 亞硝酸根溶液，將其貯于棕色瓶，在冰箱中保存可穩(wěn)定 個(gè)月。使用時(shí)，吸取上述溶液 25.00 mL 500mL 容量瓶中，用水稀釋至刻度，即配得 硝酸根工作液。所有試劑均需用不含亞硝酸鹽的重蒸水或電導(dǎo)水配制。 3.2.3 實(shí)驗(yàn)步驟 氮氧化物的采集用一個(gè)內(nèi)裝5mL 采樣液用吸收的多孔玻板吸收管，接上氧化管，并使管口微 向下傾斜，朝上風(fēng)向，避免潮濕空氣將氧化管弄濕，而污染吸收液，如圖 1-1 所示。

以每分鐘0.3L 的流量抽取空氣45min。采樣高度為1.5m，將采樣點(diǎn)設(shè)在 人行道上，距馬路 1.5m。同時(shí)統(tǒng)計(jì)汽車流量。若氮氧化物含量很低，可增加采 樣量，采樣至吸收液呈淺玫瑰紅色為止。 圖1-1 氮氧化物采樣裝置的連接圖示 氧化氮的采集與氮氧化物的采集裝置相似，但在多孔玻板吸收管不使用氧化管。 記錄采樣時(shí)間和地點(diǎn)，根據(jù)采樣時(shí)間和流量，算出采樣體積。采樣地點(diǎn)：大連大學(xué)正門的馬路旁邊 把一天分成6 個(gè)時(shí)間段進(jìn)行采樣，如下所示： 時(shí)間段 9:55- 10:40 10:55- 11：40 12:00- 12:45 13:05- 13:50 14:10- 14:55 15:13- 15:58 時(shí)間序列 編號(hào) 3.2.4樣品的測(cè)定 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制：取7支10 mL 比色管，按表1-1 配制標(biāo)準(zhǔn)系列。 將各管搖勻，避免陽光直射，放置 15 min，以蒸餾水為參比，用 1cm 比色 540nm波長(zhǎng)處測(cè)定吸光度。根據(jù)吸光度與濃度的對(duì)應(yīng)關(guān)系，用最小二乘 法計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)曲線的回歸方程式： 式中：y——（A-A0），標(biāo)準(zhǔn)溶液吸光度（A）與試劑空白吸光度（A0）之差；x——NO2 A——樣品溶液吸光度；A0、a、b 表示的意義同上； V——標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下（25，760mmHg）的采樣體積，L； 0.76——NO2（氣）轉(zhuǎn)換成NO2 （液）的轉(zhuǎn)換系數(shù)。

表1-1 標(biāo)準(zhǔn)溶液系列 標(biāo)準(zhǔn)溶液（5μg/mL）/mL 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 吸收原液/mL 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 水/mL 1.00 0.90 0.80 0.70 0.60 0.50 0.40 NO2 0.51.0 1.5 2.0 2.5 3.0 樣品的測(cè)定：采樣后放置15min，將吸收液直接倒入1cm比色皿中，在 540nm 處測(cè)定吸光度。、 3.3 注意事項(xiàng) 1.本實(shí)驗(yàn)用水為不含亞硝酸鹽的重蒸水或電導(dǎo)水。 2.采樣時(shí)應(yīng)無雨無雪，風(fēng)力小于 級(jí)（5.5m/s），采樣器應(yīng)距地面不小于1.5m，以減少揚(yáng)塵的影響。 3.采樣過程中，若氮氧化物含量較低，可適當(dāng)增加樣品量，采樣至吸收液 呈淺玫瑰紅色為止。 4.在采樣、運(yùn)送和存放過程中，吸收管要注意避光保存，并及時(shí)測(cè)定。 5.在采樣過程中，如吸收液體積縮小明顯，應(yīng)用水補(bǔ)充到原來的體積（事 先做好標(biāo)線），切勿將吸收液倒吸到儀器里。 6.正確連接吸收管與大氣采樣器。 7.正確使用可見分光光度計(jì)，注意開蓋預(yù)熱，比色皿與儀器配套使用。 4.監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)結(jié)果與討論 4.1 監(jiān)測(cè)期背景情況 4.1.1 采樣期間天氣情況 2011 年10 月12 日，天氣多云，西南風(fēng)，白天氣溫13—20。

4.1.2 采樣期間車流量情況 時(shí)間段 9:55- 10:40 10:55- 11：40 12:00- 12:45 13:05- 13:50 14:10- 14:55 15:13- 15:58 小型汽車/輛 339 357 246 307 300 320 大型汽車/輛 172 84 211 155 190 235 摩托車/輛 28 25 31 22 30 31 總車輛/輛 539 466 488 484 520 586 4.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理及分析 根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程和樣品吸光度值，計(jì)算出不同時(shí)間空氣樣品中氮氧 化物的濃度，繪制氮氧化物濃度隨時(shí)間變化的曲線，并說明汽車流量對(duì)交通干 線空氣中氮氧化物濃度變化的影響。 （1）標(biāo)準(zhǔn)溶液系列 （2）標(biāo)準(zhǔn)曲線實(shí)測(cè)數(shù)據(jù) 時(shí)間序列編號(hào) 亞硝酸根標(biāo)準(zhǔn)溶液（5ug/mL）/mL 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 吸收原液/mL 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 水/mL 1.00 0.95 0.90 0.85 0.80 0.75 0.70 亞硝酸根含量/ug 0.00 0.50 1.00 1.50 2.00 2.50 3.00 亞硝酸根含量——吸光度 的標(biāo)準(zhǔn)曲線 0.10.2 0.3 0.4 0.5 0.6 3.5亞硝酸根含量/ug （3）樣品測(cè)試記錄（采樣時(shí)間45min）時(shí)間序列 0.2260.068 0.121 0.075 0.049 0.091 二氧化氮吸光 0.1970.039 0.092 0.046 0.020 0.062 二氧化氮濃度 （ug/m3） 107.499 20.397 49.615 24.256 10.293 33.078 氮氧化物吸光 0.3630.423 0.245 0.263 0.210 0.324 氮氧化物吸光 0.3340.394 0.216 0.234 0.181 0.295 氮氧化物濃度 （ug/m3） 183.024 216.054 117.973 127.896 98.678 161.524 據(jù)公式： 氮氧化物濃度等于[（A-Ao）-a] (b*V*0.76)其中， 由Y=0.1768x+0.002 得：b=0.1768，a=0.002 編號(hào) 亞硝酸根標(biāo)準(zhǔn)溶 /mL亞硝酸根含量 /ug 0.000.00 0.029 0.000 0.100.50 0.111 0.082 0.201.00 0.210 0.181 0.301.50 0.306 0.277 0.402.00 0.390 0.361 0.502.50 0.477 0.448 0.603.00 0.550 0.521 換算為參比狀態(tài)下（25，1.01*105Pa）的采樣體積為：13.5L。

分別算出二氧化氮和氮氧化物的濃度，填入上表，進(jìn)而做出其濃度的日 變化曲線，如下所示： 二氧化氮、氮氧化物濃度——時(shí)間關(guān)系日變化曲線 4080 120 160 200 240 二氧化氮氮氧化物 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析： 采樣時(shí)雖然有保護(hù)措施,但是仍然可能有太陽直射，會(huì)導(dǎo)致吸收液部分分解，從而我們測(cè)得的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)會(huì)偏小。 由于儀器問題導(dǎo)致不能精準(zhǔn)地確保采樣器兩側(cè)的采樣流量相等，導(dǎo)致數(shù)據(jù)有偏差，但是主要看兩側(cè)氣泡量大小，使其左右流量一 因?yàn)椴蓸訒r(shí)有風(fēng)，氮氧化物會(huì)擴(kuò)散，從而被稀釋，致使氮氧化物的濃度變小。 在采樣過程中，如吸收液體積縮小明顯，應(yīng)用水補(bǔ)充到原來的體積（事先做好標(biāo)線），但本次實(shí)驗(yàn)人員沒有注意,這對(duì)實(shí)驗(yàn)同樣產(chǎn) 生誤差。 由于我們小組所在的采樣地點(diǎn)位于學(xué)校正門，距離實(shí)驗(yàn)室較遠(yuǎn)，從實(shí)驗(yàn)室到采樣點(diǎn)的過程中導(dǎo)致吸收液分解。 吸光度測(cè)量的人員不同也會(huì)是數(shù)據(jù)有偏差。4.3 影響評(píng)價(jià) 4.3.1 空氣中NOx 濃度的評(píng)價(jià) 空氣中的氮氧化物與車流量呈正比關(guān)系，但其又受到時(shí)間的影響、日照的 影響、車的型號(hào)的影響，早晨處于上班、上學(xué)高峰期，車輛較多，雖然我們的 實(shí)驗(yàn)是從 10:16 開始，這個(gè)時(shí)段接近學(xué)生上課時(shí)間，且學(xué)生上課的交通工具為 自行車與電動(dòng)車，所以沒有污染物的排放，有老師的車或者校車，還有很多大 型運(yùn)貨汽車和轎車，也會(huì)有的氮氧化物排放。

隨著車流量的減少，同時(shí)氮氧化物的轉(zhuǎn)化，空氣中的氮氧化物濃度一直很 低，直至中午又是上下課的高峰期，氮氧化物的含量會(huì)增加，即 11:40 左右達(dá) 到最大值煤氣檢測(cè)儀，因此此時(shí)的日照最強(qiáng)，此后空氣中的氮氧化物又開始下降，最后保 持相對(duì)穩(wěn)定的濃度，下圖為 NOx-車流量關(guān)系圖，由圖可以看出，氮氧化物濃度 與車流量有關(guān)，但它們的關(guān)系并非呈簡(jiǎn)單的一一對(duì)應(yīng)的正比關(guān)系。要充分考慮 不同車種所排放的尾氣，某些時(shí)段雖然車流量大，但有些車排放的尾氣含有的 氮氧化物濃度并不大，另外，也要充分考慮到氮氧化物日變化曲線受到時(shí)間的 影響、日照的影響。 時(shí)間序列 編號(hào) 車流量/輛539 466 488 484 520 586 二氧化氮 107.49920.397 49.615 24.256 10.293 33.078 二氧化氮 183.024216.054 117.973 127.896 98.678 161.524 4.3.2 空氣中NO2 濃度的評(píng)價(jià) 根據(jù)《福州市城市環(huán)境規(guī)劃（修編）》(2001.6)，監(jiān)測(cè)區(qū)所在區(qū)域大氣功能 區(qū)劃為二類區(qū)，環(huán)境空氣質(zhì)量執(zhí)行 GB3095-1996《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo) 根據(jù)GB3095-1996《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，二氧化氮的每小時(shí)平均值 的濃度限值為 0.24mg/m3 ，而今監(jiān)測(cè)的二氧化氮最大的每 小時(shí)為 107.499ug/m3，小于標(biāo)準(zhǔn)限值，故符合環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

思考題1．氮氧化物與光化學(xué)煙霧有什么關(guān)系？產(chǎn)生光化學(xué)煙霧需要哪些條件？ 答：大氣中的HC 和NOx 等為一次污染物，在太陽光中紫外線照射下發(fā)生化學(xué)反 應(yīng)，衍生種種二次污染物一氧化氮變送器，由一次污染物和二次污染物的混合物（氣體和顆粒 物）所形成的煙霧污染現(xiàn)象，稱之為光化學(xué)煙霧。 光化學(xué)煙霧形成主要有三個(gè)階段： NO2 光解導(dǎo)致O3 形成；（氮氧化物是罪魁禍?zhǔn)祝?丙烯等碳?xì)浠衔锉籋、HO、O3 等氧化生成醛、酮中間產(chǎn)物，進(jìn)而生成 RO2、HO2等自由基；（碳?xì)浠衔锿撇ㄖ鸀懀?RO2、HO2等自由基加速NO的氧化，導(dǎo)致生成更多的O3 和PAN。（臭氧 和PAN 是最終殺手） 可見，氮氧化物在光化學(xué)煙霧的形成過程中起到啟動(dòng)和加速的作用。 形成條件： 夏秋季節(jié)，陽光輻射強(qiáng)烈，一天的午后1-2 點(diǎn)，溫度較高（24~32）；相對(duì) 濕度較低；總之，NO家用燃?xì)鈭?bào)警器，HC 的氧化，NO2 的分解，O2 和PAN 等的生成，是光化學(xué) 煙霧形成過程的基本化學(xué)特征。 2．通過實(shí)驗(yàn)測(cè)定結(jié)果，你認(rèn)為交通干線空氣中氮氧化物的污染狀況如何？ 由本實(shí)驗(yàn)的測(cè)定結(jié)果可以看出，師大旗山校區(qū)交通干線空氣中的氮氧化物 污染狀況并不嚴(yán)重，監(jiān)測(cè)到的二氧化氮最大的一小時(shí)為 20.27 ug/m3，氮氧化 物最大的一小時(shí)為 21.25 ug/m3，均符合 GB3095-1996《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二 級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

3．空氣中氮氧化物日變化曲線說明什么？ 由本實(shí)驗(yàn)繪制的空氣中氮氧化物日變化曲線說明：空氣中的氮氧化物與車 流量呈正比關(guān)系，但其又受到時(shí)間的影響、日照的影響，中午是上下課的高峰 期，氮氧化物的含量會(huì)增加，即 13:00 左右達(dá)到最大值，且此時(shí)的日照最強(qiáng)， 陽光輻射強(qiáng)烈，溫度較高（24~32），相對(duì)濕度較低，測(cè)得的氮氧化物達(dá)到 最大值。此后空氣中的氮氧化物又開始下降，最后保持相對(duì)穩(wěn)定的濃度。 參考文獻(xiàn) GB3095-1996《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[S].[2]戴樹桂.《環(huán)境化學(xué)》[M].北京：高等教育出版社，2006. 唐孝炎.大氣環(huán)境化學(xué).北京:高等教育出版社,1990.[4]莫天麟.大氣化學(xué)基礎(chǔ).北京:氣象出版社,1988. [5]董德明，朱利中.《環(huán)境化學(xué)實(shí)驗(yàn)》[M].北京：高等教育出版社，2002. 空氣中氮氧化物的日變化曲線

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